表面缺陷对上转换纳米粒子光学特性的影响

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由于具有核壳结构的上转换纳米粒子（UCNPs）可以显著增强光致发光效率，所以其在光学成像引导生物成像、治疗学、防伪和太阳能电池方面有很好的应用前景。一般都是外壳涂层消除了淬灭点，并从周围的去活化剂（配体、溶剂）中分离出核，从而有效抑制表面相关的去活化。研究证明，掺杂离子的表面捕获可以抑制激发能量的淬灭，可以通过核壳结构来抑制。
8 D+ ?# A6 V6 r2 H& E# S' J( q1 R【成果简介】
0 ]; F; P" _. Z3 b: R5 i近日，中国昆明理工大学的邱建备教授和香港理工大学的 Yu Siu Fung教授（共同通讯作者）采用了湿化学退火工艺，从表面缺陷（即无序、空位和间隙缺陷）中恢复镧系掺杂的KLu2F7裸露核心的UCNPs。制备出的UCNPs只有几个原子层的均匀厚度，利用像差校正的高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF － STEM）在原子尺度上识别表面缺陷。通过热退火方法恢复UCNPs表面缺陷，提高了一个数量级以上的相应的上转换光致发光强度， 使其有很好的潜在应用前景。研究成果以题为 “Direct  Identification  of  Surface  Defects  and their  Influence  on  the  Optical Characteristics of  Upconversion  Nanoparticles” 发布在国际著名期刊 ACS Nano 上。
0 C  m6 ?$ E9 A# |+ U! }0 S图一、UCNPs的制备及TEM表征
3 d! u  \5 j" M& S, _
（a）KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的湿化学退火工艺原理图；
（b）合成UCNPs的TEM图；
) y$ x  ~: g9 C( Y- X. s7 C（c）240℃热退火合成UCNPs；
3 H, h9 H1 l$ M$ T（d）（b）中的HRTEM图；
# {# ]# v  K& g（e）FFT轮廓；
5 n5 d: g, e! }$ |) M8 d（f）随着增长的UCNPs尺寸分布图；
' N8 Y1 M: Z7 m7 `. c% y3 I（g）（c）中的HRTEM图；
（h）FFT轮廓；
（i）后增长的退火UCNPs尺寸分布图。
图二、UCNPs的SEM表征

（a）KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的HAADF－STEM图；
3 `1 w8 K( {- ~% e7 D# e5 z（b）240 ℃热退火处理后KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的HAADF－STEM图；
8 b+ N+ J- ~4 W6 S- u# F（c）（a）中的沿橙色向扫描记录的强度剖面；
（d）（b）中的沿绿色向扫描记录的强度剖面；
% v% U! g* a. u9 L) ~' O! [（e）（a）中的放大的晶体边缘结构图像；
（f）（b）中的放大的晶体边缘结构图像。
图三、UCNPs的转换衰减和能量传输机理
  J. Q6 B: X* W2 L' R/ k6 B
（a） KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的上转换光致发光光谱；
) Z' N8 F. }  U0 r) G（b） UCNPs中4S3／2  － 4I15／2在543 nm转换衰减曲线图；
（c）UCNPs中4F9／2 － 4I15／2在668 nm转换衰减曲线图；
" e. r6 O! W1 _2 [3 r: r" F6 W（d）UCNPs中2F5／2 － 2F7／2在980 nm转换衰减曲线图；
（e）980 nm连续波长（CW）激光激发下UCNPs的简化能量传输图。
图四、UCNPs的能量传递和发射光谱
) O! ]" x5 Y2 p7 _  I4 d5 B
$ E' Y7 C& o# U* u$ A（a） KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs在980 nm短脉冲和长脉冲激发下的能量传递过程；
6 _! Z) r& f" f7 v$ B! s（b） 热退火前， KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的上转换发射光谱；
（c） 热退火后， KLu2F7： 38％Yb3＋， 2％Er3＋ UCNPs的上转换发射光谱。
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